原子炉燃料

核燃料物質とは

核分裂性物質(fissile material)

²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu

親物質(fertile material)

²³⁸U, ²³²Th

原子炉は、その用途や形式の違いにより、要求される核的、熱的、構造上の特性が異なるため、 色々な物質形態の核燃料が使われている。

• 固体燃料
  • 金属 　　
    　　
    • 金属ウラン
      融点は摂氏1130度だが、体積急変を伴う結晶構造変態(α相とβ相)が摂氏770度で起るため、 使用温度はこれ以下に制限される。また、 燃焼が進むとスエリング(swelling,核分裂生成物による体積増加) を起こすため、使用用途は使用温度と燃焼度の低い研究路やプルトニウム生産炉に限られる。 また、CO₂やH₂Oによって酸化されやすい。 　　
    • 金属プルトニウム 融点は摂氏640度と低く、さらに6つの結晶構造相を持つため、金属ウランよりも さらに使いにくく、ごく初期の研究炉以外で使用された実績は無い。 　　　
  • 合金
    ウランのアルミニウム合金、モリブデン合金、ジルコニウム合金などの他、 ウランプルトニウムフィッシウム(U-Pr-Fissium)がある。後者は、 中性子照射済ウランを乾式再処理し、揮発性成分を除いた核分裂生成物Fs を含んだ合金のこと。 アルミニウム合金は研究炉に広く使われているが、高温特性と 高燃焼度での問題のため、現在では発電炉用燃料としては 使われていない。
  • サーメット
    金属の熱伝導特性の良さとセラミックの高温高燃焼度における安定性を兼ね備える ために、金属母材(アルミニウムやステンレス)の中に セラミック微粒子( UO₂, U₃O₈,UC,UC₂,PuO₂ )を分散させたもの。核分裂片による損傷は微粒子近くに局在するため 高燃焼度及びが 熱効率の向上が期待される。金属母材の中性子吸収による 中性子経済の低下という欠点があるが、高出力や核過熱を使う炉 (核過熱炉、研究用高出力炉、極地基地用炉、潜水艦用炉)の燃料に用いられる。
  • セラミックス セラミックは金属と比べると熱伝導度が低く、もろく、密度が小さいという欠点が あるが、高融点で高燃焼度に対する安定性も優れている。 現在、発電用炉に用いられる燃料のほとんどが UO₂のペレットで、融点は摂氏2800度で、化学的耐性も良い。 UCおよびUNはこれより熱伝導度が高く、将来の新燃料として期待されている。 (水との反応が問題か？) 高速増殖炉の燃料には混合酸化物PuO₂-UO₂が 多く使われている。

    高温ガス炉燃料には、UO₂やUC₂の微粒子を 熱分解炭素(pyrolytic carbon)などで被覆し(これにより核分裂生成物を閉じ込め)、 黒鉛母材中に分散させたものが使われる。

• 液体燃料
  燃料の連続再処理、直接熱交換による除熱問題回避などの有利な点があるが、 容器や配管の腐食問題、核物質の炉心外での扱いなどの問題が あり実用化にはいたっていない。
  • 水溶液
    UO₂SO₄,UO₂(NO₃)₂
  • 懸濁液(スラリー)
    ウランやトリウムの酸化物を軽水や重水に混ぜたもの
  • 液体金属
    U-Bi,Pu-Fe
  • 溶融塩
    オークリッジではウラン233による熱中性子増殖炉として 溶融塩実験炉の運転がなされている。

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酸化物ウラン燃料の特性

UO₂の融点は摂氏2805度で、 Uの1132度、UCの2523度、UC₂の2450度には勝るが、 UNの2850度(2.5気圧で)には劣る。

UO₂燃料の燃焼度を大きくとれるというのは、燃料自身のスエリング、 内圧上昇、照射成長等への耐性、ストキオメトリー、FPの閉じ込めなどが 総合的にすぐれていることである。 UO₂燃料は原子炉の開発初期から用いられてきたが、 UO₂と同じか、それ以上の特性を持つUNは経験が乏しいという理由だけで まだ実用化されていない。

UO₂は水や空気と反応せず安定なのに対し、UCは水、湿った空気、 窒素などと反応し、Uに至っては室温の空気やCO₂ガスによっても 酸化され、微細粉末状では空気中で発火し、高温では水蒸気により酸化される。 UNは空気中では微細粉末にしない限り安定で、摂氏300度以上の水蒸気と反応する。 このため、冷却材の共存性という観点からはUO₂が最良である。

UO₂は燃焼前にUをやや多くしてUO_1.98としておくと UO_2.02程度までは燃焼が進んでも化学量論的に安定であるが、 UCはCが多くなると被覆管が浸炭され、Uが多いと遊離して被覆管と 低融点合金を作るので、いずれにしてもストイキオメトリックには不安定である。

以上の様に、UO₂燃料には長所が多いが欠点もある。主として 伝熱的特性と核的特性である。

UO₂の熱伝導率は摂氏200度で0.07(W/cm度)であるのに対し、 UCは0.13(W/cm度)、UC₂は0.20(W/cm度)、UNは0.10(W/cm度)であり、 Uはこれらよりも大きい。 つまり、UO₂は熱伝導特性はもっとも悪く、これは高温原子炉の 燃料としては重大な欠点になる。

またUO₂の密度は10.97g/cm³で、 UCの13.63g/cm³、UC₂は11.75g/cm³、 UNは14.32g/cm³、Uの19.04g/cm³に比べて小さく、 ウラン密度に至っては UO₂は9.6g/cm³、 UCの12.98g/cm³、UC₂は10.70g/cm³、 UNは13.53g/cm³であるので、UまたはUN を用いたほうが小型の燃料とすることができる。 ただし、O、C、Nの中性子吸収断面積が各々 2×10^-4、 3.2×10^-3、 1.88(バーン)であるため、UNを用いるよりはむしろ UO₂の方が好ましい。

ウラン濃縮

天然ウラン等のように濃縮度が低い燃料では²³⁸Uによる 共鳴吸収を逃れる確率Pが小さく、そのため中性子がその減速過程の 大部分を減速材中ですごすことが望ましい。従って、同じ量の燃料を 炉心に装荷する時にも、燃料板の厚さまたは燃料棒の直径を大きくし、 互いの間隔を大きくとると、核分裂で生まれた高速中性子は、例えそれが 燃料の中心で生まれたとしても、平均自由行程が大きいため、ほとんど 衝突せず減速材中に入り燃料に戻ることなく衝突を繰り返して熱化し、 その後ゆっくり拡散しながら燃料に達し、²³⁵Uを核分裂させるように なる。
逆に燃料が減速材中に均質に分布していると中性子の平均自由行程中に 燃料つまり²³⁸Uが含まれることになるので、燃料の濃縮度を 上げないと臨界条件つまりk_eff=1が達成されない恐れがある。 この他、燃料が大きいと自己遮へい効果により内部の²³⁸Uは 共鳴中性子を吸収しない。実際には燃料の大きさは燃料の熱伝導度や 冷却材の熱特性によって制限されるので、濃縮度をそれに応じて決めなければ ならないが、熱的制限を除外すれば濃縮度を上げるほど燃料棒の 直径を小さくできる。例えば、天然ウラン燃料では1インチ(2.5cm)、 20%濃縮ウランでは1.2cm、93%濃縮ウランでは0.5cmとなる。

ウラン濃縮法(特に質量差を利用した方法)の原理は単純であるが、 実際のシステムの独自技術( 濃縮に用いる微細な穴のあいた隔膜や遠心分離機、作業物質として用いる腐食性の高い六フッ化ウランガスを取り扱うための機器等 )については、核拡散防止上および商業上の両方の観点から厳重な機密保持が行われている。

熱拡散法

1938年、クルジアスとディッケルが考案した最初の濃縮法で、 フリッシ、仁科らも研究していた。 長い二重円筒状の装置を外部から冷却し、内筒を内部より加熱し、 外筒と内筒間に六フッ化ウランを密封すると熱対流によって熱循環流となり、 上部に軽い²³⁵UF₆が集まる。 しかし、この方法が実際に実用化されたことはない。

電磁気法

マンハッタン計画では ローレンスがサイクロトロンのために建設中であった巨大な電磁石を転用して 作成された質量分析器(カルトロン)を利用して濃縮が行われた (暗号名Y-12) が、多量の電力を要すため現在は使用されていない。

ガス拡散法(隔膜法)

マンハッタン計画で、 ユーリーとダニングが検討した濃縮方法。(暗号名K-25) 6フッ化ウランガスを加圧、隔膜を通過させるカスケードを 数千回繰り返す。 1段あたりの分離係数は質量比の平方根で与えられる。 (α=(352/349)^1/2=1.0043) この値が小さいため、大規模なプラントが必要であるが、 歴史のある濃縮法となっている。

遠心分離法

回転する円筒に導入された 6フッ化ウランガスは遠心力と釣り合う圧力勾配が 生じ、軸領域と壁領域で分離される。 気体拡散法と異なり分離係数には原理的には 上限が無い。
α=Exp((M₂-M₁)(r ω)²/2RT)
日本原子力燃料が六ヶ所で操業しているプラントはこのタイプである。

レーザー法

²³⁵Uに正確に同調したレーザーを吸収させ、電離を起こしたり 6フッ化ウランガスからフッ素原子を1個解離させて、高効率の分離を 起こす、比較的新しい方法。

燃料再処理

使用済燃料から、未燃焼の分裂性物質を回収し、新しく生成した分裂性物質を回収し、 毒作用を与える分裂生成物を除去し、物理的損傷を回復すること。有用な超ウラン元素や 核分裂生成物の分離も再処理に含まれる。

湿式法

使用済燃料を硝酸で溶かし、溶液化学的性質の差から核分裂性物質と 核分裂生成物を分離する。このうち、リン酸トリブチルを溶媒とする 溶媒抽出法(ピューレックス法)は既に実用化されている。

半乾式法

プルトニウムの分離を湿式法で、ウランの精錬を 乾式(フッ化物揮発法)で行う方法で、実用段階にある。 乾式法の問題点(プルトニウムの分離回収）をうまく避けているが、 湿式法の問題を改善したものではない。

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分離変換技術(Partitioning & Transmutation)

高レベル放射性廃棄物に含まれる放射性核種を、その半減期や利用目的に応 じて分離するとともに、長寿命核種を短寿命核種あるいは非放射性核種に変換する

特に、マイナーアクチノイドと呼ばれるネプチニュームやアメリシウムは 高発熱、高ガンマ線強度、高中性子線強度の為、これの核変換を試みることは 高レベル廃棄物のリスク低減や減容に有効である。

マイナーアクチノイドは、高速中性子核分裂を起こしやすく、遅発中性子割合が 小さいため、熱中性子炉の燃料に混入するのは制御上の問題が予想される。 従って、高速中性子炉の利用の検討や加速器駆動未臨界システムの開発が行われている。 また、海外では核融合炉の中性子を利用したハイブリッド路も提案されている。

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原子炉材料

原子炉の構造材(特に燃料被覆材)には以下のような 性質が要求される。

• 中性子の吸収断面積が小さい

  オーステナイト鋼は比較的中性子吸収が大きいが、それ以外の性質は よいため高速炉や研究炉の構造材に使われる。

• 耐熱性に優れ、高温特性が良い

  アルミニウムは300度以上では急速に水に侵されて、 高温での抗張力は小さいため、低温研究炉には 使用される。(加工性と対放射線損傷は優れている)

• 耐食性(特に冷却材に対する)が優れていて、腐食をうけない
• 加工性が良い

  ベリリウムは加工性が極めて悪く、価格の点もあり原子炉に 使われることはない。(核融合炉には使用が検討されている。)

• 放射線損傷が少なく、誘導放射能が弱いか半減期が短い
• 価格が安く、入手が容易である

被覆管に要求される条件

1. FPを閉じ込めるだけの機械的強度を持つ
2. 燃料及び冷却材との共存性が良い
3. 燃料からの熱伝達、冷却材への熱伝達が良い
4. 中性子吸収断面積Σ_a=Nσ_aが小さい
5. 放射線損傷が少ない
6. 加工が容易
7. 安価

ジルコニウム合金の一種であるジルカロイも水に対する耐食性が良く、 熱中性子吸収断面積も小さく(0.23バーン)、機械的性質も良く、 加工性にもすぐれているため、条件(1)(2)(4)(6)は満たされる。 ただし、価格はステンレスの15倍程度であって、条件(7)は満たされない。 また、水素を吸収すると脆化する傾向があるので、条件(5) に対しても十分満足いくものではない。 熱伝導率もステンレスと同程度(400度で0.042cal/cm度s)であるので、 条件(3)も満足いくものではない。

マグノックス合金

酸化しないマグネシウムという名前のマグネシウム合金。 ウランに対して不活性で、比較的安価で放射線損傷は少ない。 ガス冷却炉の燃料被覆材に多く使われている。(マグノックス原子炉)

ジルカロイ

窒素や炭素不純物が混在する高温水に対する 耐食性を改良する目的で作られたジルコニウム合金。 中性子吸収が少なく優れた機械的特性を持つため 軽水炉の構造材として広く使われている。

ただし、高温水蒸気により多量の水素を生成するため、 東京電力福島第一発電所の3号炉心などの水素爆発の 原因になったといわれている。

ヘリウムの特徴と原子力分野での利用